Благодаря росту своей популярности у молодёжи, в 2001 году актёр перешёл от игры второстепенных ролей к главным ролям. Свою первую главную роль в кино он сыграл в фильме «Форсаж» вместе с Вином Дизелем. Благодаря неожиданному успеху этой картины Пол Уокер становится известным не только в США, окончательно утвердившись в качестве культовой фигуры молодёжного кино. Спустя всего лишь три месяца после выхода «Форсажа» состоялась премьера ещё одного фильма с Полом Уокером в главной роли — «Ничего себе поездочка»: первая роль в жанре ужасов, где обычно начинают карьеру молодые актёры. В этой картине партнёршей Уокера стала Лили Собески и Стив Зан.

Затем последовало продолжение «Форсажа» (уже без Вина Дизеля), и Уокер снялся в клипе Ludacris на песню: «Act A Fool». Затем последовала роль в экранизации романа Майкла Крайтона «В ловушке времени» (где также снялся Джерард Батлер) — картина прохладно была встречена как критиками, так и зрителями. Авантюрно-приключенческий боевик о поисках сокровищ «Добро пожаловать в рай!» (фильм соберёт неплохую кассу, а в 2009 вышло низкобюджетное продолжение с малоизвестными актёрами) с Джессикой Альбой, где Уокеру удалось блеснуть своими навыками пловца — Пол с детства занимался сёрфингом. Интересно, что у Альбы тоже был подобный опыт: в юности она играла в сериале «Флиппер».

Уокер проявляет себя в качестве драматического актёра, исполнив роль в фильме «Ноэль»: по сюжету, он играет ревнивого жениха-полицейского Пенелопы Крус, которого под Рождество преследует старик, уверенный, что молодой человек — реинкарнация его умершей жены. Многие роли в фильме исполнили знаменитые актёры — Сьюзан Сарандон и Робин Уильямс.